УДК 006.034

 

СОВРЕМЕННОЕ СОСТОЯНИЕ И ОСНОВНЫЕ ПРОБЛЕМЫ

МЕТРОЛОГИЧЕСКОГО ОБЕСПЕЧЕНИЯ НЕЙТРОННОЙ

СПЕКТРОМЕТРИИ

В. Э. Дрейзин, д.т.н.,   профессор,

И. В. Полищук, аспирант, Д. И. Логвинов, аспирант

Юго-Западный государственный университет,

Курск, Россия

 

Спектрометрические измерения ионизирующих излучений имеют большое значение для любых их видов, но особенно их важность возрастает для нейтронного излучения, ввиду сильной зависимости проникающей способности нейтронов от их энергии, широкого энергетического диапазона и разнообразия форм энергетических спектров различных источников нейтронного излучения. Однако, до настоящего времени в мире отсутствуют промышленные спектрометры нейтронного излучения реального времени, а создаваемые в различных ядерно-физических исследовательских центрах экспериментальные образцы нейтронных спектрометров в виде различных вариантов многошаровых спектрометров Боннера или спектрометров на протонах отдачи (с однокристальными сцинтилляционными детекторами или с газонаполненными нейтронными детекторами) не отвечают современным требованиям к промышленным приборам [1]. Главной причиной этого является фактическое отсутствие метрологического обеспечения не только нейтронных спектрометров как приборов, но и нейтронной спектрометрии в целом. Отсутствуют образцовые источники нейтронного излучения, аттестованные по энергетическому спектру (не говоря уже о государственном эталоне), отсутствуют аттестованные методики поверки нейтронных спектрометров, отсутствует ГОСТ на нейтронные спектрометры и методы их поверки или калибровки. Даже для наиболее широко и давно применяемого в нейтронной спектрометрии активационного метода эта проблема полностью не решена.

Возможность спектрометрических измерений с использованием активационного метода определяется тем, что различные вещества-индикаторы обладают преимущественной чувствительностью к нейтронам в определённых интервалах энергий. Поэтому можно подобрать такой набор индикаторов, которые совместно перекрывают весь энергетический диапазон измеряемого нейтронного потока, и по результатам измерений наведённой активности этих индикаторов вычислительным путём определить спектр исследуемого потока. Метрологическое обеспечение спектральных нейтронно-активационных измерений в соответствии с [2] должно включать три основных составляющих:

1)       стандартизация нейтронно-активационных индикаторов и их наборов для проведения спектрометрических измерений в заданных энергетических диапазонах;

2)       стандартизация методик и измерительных средств для проведения измерений наведённой активности индикаторов после экспонирования в исследуемом нейтронном потоке;

3)       стандартизация алгоритмов и методик математической обработки результатов измерений наведённой активности индикаторов с целью вычислительного восстановления энергетического спектра исследуемого потока.

         Первая из этих задач решена. Уже в 1970-х годах в СССР был начат серийный выпуск стандартных наборов индикаторов типа АКН, АКН-Т и ДКН [2]. АКН (активационный комплект индикаторов нейтронов) представлял собой набор из шести типов пороговых индикаторов с пороговыми энергиями 0,55; 0,7; 1,2; 1,4; 1,5 и 2,5 МэВ. Он предназначался для исследования радиационной устойчивости РЭА в полях быстрых нейтронов. Набор АКН-Т предназначался для исследования нейтронных полей в тепловой и надтепловой областях энергии (от 0,025 эВ до 1 кэВ), а набор ДКН – в промежуточной области энергий (от 1 кэВ до 0,5 МэВ). Таким образом, совместно эти наборы позволяли перекрыть весь энергетический диапазон нейтронных излучений в различных зонах ядерных реакторов, а также радиоизотопных источников нейтронов. Кроме этих стандартизованных наборов позже начали выпускать специализированные наборы САН (специализированный аттестационный набор) и СН (специализированный набор). Индикаторы, входящие в эти наборы, по конструкции могут быть простыми и композиционными. Простые представляют собой образцы активируемого вещества, помещённые в технологические контейнеры, не влияющие на энергетическую чувствительность индикатора. Композиционные индикаторы, кроме активируемого вещества, содержат специальные экраны и фильтры, поглощающие или замедляющие нейтроны в определенных областях энергий, что позволяет формировать желаемую зависимость чувствительности индикатора от энергии нейтронов.

Для индикаторов, входящих в эти наборы, с достаточно высокой точностью (с погрешностью от 2 до 5 %) определены зависимости сечений реакций соответствующих нуклидов от энергии нейтронов, периоды полураспада образующихся при этом изотопов, энергии и выходы гамма-квантов при их распадах. Кроме этих данных, представляющих ядерно-физические константы соответствующих ядерных реакций, в методиках проведения измерений с этими индикаторами указываются дополнительные данные, зависящие от конструкции и размеров конкретных индикаторов, т.е. учитывающие эффект самоэкранирования в простых индикаторах и влияние дополнительных экранов и фильтров в композиционных индикаторах. Эти данные позволяют учесть влияние конструктивных особенностей конкретных индикаторов на результаты измерений путём расчёта соответствующих поправок.

Вторая задача состояла в обеспечении достоверности измерений наведённой активности индикаторов после облучения в исследуемом нейтронном поле. Для метрологического обеспечения этих измерений в ВНИИФТРИ был разработан радиометрический комплекс образцовых установок 1-го разряда, аттестуемых путём непосредственного сличения с рабочим эталоном единицы активности радионуклидов НПО ВНИИФТРИ [2]. Этот эталон обеспечивает погрешность воспроизведения единицы активности не хуже 0,2 –  3 %. Основными элементами комплекса являются спектрометрические гамма-радиометры для широкой номенклатуры радионуклидов (КРОНА, РА), специализированные радиометры активности (РАС) и специальные радиоизотопные источники гамма-излучения. Этот комплекс обеспечивает передачу размера активности от рабочего эталона к образцовым средствам измерений активности 2-го разряда или рабочим средствам измерений (в зависимости от наличия или отсутствия у них функции передачи размера единицы активности другим средствам). Наличие в его составе спектрометрических средств измерения позволяет минимизировать энергетические погрешности. Таким образом, и эту задачу можно считать решённой.

Гораздо худшая ситуация имеет место с решением третьей задачи. Математически эта задача формулируется как решение системы интегральных уравнений вида

 

  ,                                                                   (1)

 

где Qi  – активационные интегралы, представляющие собой число взаимодействий нейтронов с ядрами активного нуклида i-го индикатора; 

       Ф(Е) – функция распределения флюенса нейтронов по энергии за время облучения индикатора;

        – зависимость сечения ядерной реакции от энергии нейтронов для i-го индикатора (с учётом нейтронного самоэкранирования и других поправок).

Плотность потока нейтронов в месте облучения индикаторов при условии постоянства потока во времени определяется как 

 

   ,                                                                                      (2)

 

где τ0  – время экспонирования индикаторов в нейтронном поле.

         Поскольку нас интересует форма спектра, то   можно представить как

 

                                                                              (3)

 

где K – масштабный коэффициент, а    – функция, определяющая форму распределения.

С учётом (2) и (3) выражение (1) можно переписать в виде:

 

  .                                                          (4)

 

В  итоге  мы  получаем систему интегральных уравнений Фредгольма 1-го рода с дискретным заданием i.

Их необходимо разрешить относительно f. Математически эта задача является некорректной, т.е. допускает множество решений.

Для сужения класса возможных решений необходимо вводить дополнительные условия. В частности, такими условиями могут быть:

- положительность, непрерывность и гладкость функции f

- адекватность по отношению к результатам измерений  (т.е. устойчивость решений при небольших вариациях , обусловленных погрешностями измерений);

- соответствие форме априорного спектра, задаваемого на основе предварительной информации об источниках излучения и условий его формирования.

Поэтому существующие подходы к решению задачи вычислительного восстановления спектра обязательно включают задание вида априорного спектра. Все применяемые в активационном анализе алгоритмы вычислительного восстановления спектра можно достаточно условно разделить на две группы [2]. К первой группе относятся алгоритмы, приводящие к решению матричной задачи, т.е. системы линейных алгебраических уравнений, получаемых из (4) при пошаговом изменении энергии нейтронов в пределах интересующего диапазона энергий. Сюда можно отнести алгоритмы, реализующие полиномиальный метод, программы RDMM, SPECTRA, CRISTALL BALL, RFSP и др. Ко второй группе относятся алгоритмы, основанные на итерационной процедуре деформации априорного спектра для согласования с результатами нейтронно-активационных измерений. Но в обоих случаях зависимость от априорно задаваемых характеристик восстанавливаемого спектра остаётся весьма существенной. Поэтому вопросу формирования априорного спектра должно уделяться большое внимание. Но, если погрешности измерения активационных интегралов   могут быть оценены вполне корректно (с учётом уже имеющихся метрологических средств), то вопрос о погрешностях вычислительного восстановления спектра для любой из применяемых методик остаётся открытым.

Аналогичное положение сложилось и с метрологическим обеспечением достаточно популярного в Европе и США многошарового метода Боннера [3-5]. Но, помимо той же проблемы с определением погрешностей вычислительного восстановления спектра (там принят термин «развёртка спектра») по измеренным интегральным значениям плотностей потока с каждым из шаров-замедлителей, добавляется не менее сложная проблема оценки погрешностей определения спектральных характеристик детектора («функций чувствительности») в совокупности с каждым из шаров-замедлителей, без знания которых невозможно восстановление спектра.

Объективно оценить погрешности восстановления измеряемого спектра каким-либо измерительным средством можно либо путём измерения им нейтронных потоков с точно известным спектром, либо путём сличения с образцовым спектрометрическим средством измерения. Использовать в качестве образцового средства измерения времяпролётные установки прямого измерения скорости нейтронов, к сожалению, затруднительно, во-первых, из-за импульсного характера нейтронного потока в этих установках (длительность импульсов в установках с электромеханическим прерывателем потока составляет единицы микросекунд, а в установках с получением нейтронов путём импульсного облучения мишени заряженными частицами – единицы наносекунд), во-вторых, из-за ограниченности интервала измеряемых скоростей нейтронов на этих установках и, в-третьих, из-за дороговизны и уникальности этих установках и сложной процедуры измерений. Поэтому более реалистично использовать в качестве метрологической базы для нейтронных спектрометров образцовые источники, аттестованные не только по величине активности и общему флюенсу нейтронов, но и по энергетическому спектру, причём формы их спектров должны, по возможности, перекрывать разнообразие форм спектров реальных нейтронных полей, для измерения которых предназначен аттестуемый прибор.

Разнообразие форм спектров опорных нейтронных полей необходимо для отработки алгоритмов восстановления спектров произвольной формы любым методом, включая и активационный анализ, и многошаровые спектрометры Боннера, и спектрометры на основе протонов отдачи, и спектрометры, построенные по предлагаемой в [1] концепции, поскольку все эти методы используют алгоритмы, базирующиеся на итерационных приближениях вычисленных значений спектральной плотности исследуемого потока к их действительным значениям. Поэтому, если эти алгоритмы будут отрабатываться только на спектрах источников, весьма близких по форме, то при измерениях потоков с другими формами спектров мы будем получать непредсказуемые погрешности.

Наиболее удобными для практического использования и стабильными являются радиоизотопные источники нейтронных излучений. Они выпускаются серийно и охватывают достаточно широкий диапазон энергий. Среди них наиболее широко используются источники 239Pu-α-Be (период полураспада 24360 лет, средняя энергия нейтронного излучения 4,5 МэВ, максимум распределения соответствует энергии 10,7 МэВ), 252Cf  (период полураспада 82 года,  средняя энергия 1,9 МэВ,  максимум на уровне   ~ 0,7 МэВ).  Они могут дополняться источниками более низких энергий, использующими (γ, n)-реакции: 24Na-γ-Be со средней энергией 0,8 МэВ, 226Ra-γ-Be со средней энергией 0,3 МэВ и 24Na-γ-D со средней энергией 0,2 МэВ, 124 Sb-γ-Be со средней энергией 24 кэВ,   которые допущены ГОСТ 8.355-79 [6] для проведения поверки нейтронных радиометров в составе установок УКПН-1 и их аналогов. Однако, источники с (γ, n)-реакцией дают существенно более сильное сопутствующее гамма-излучение. В этом случае, если испытываются приборы с детекторами, чувствительными и к нейтронам, и к гамма-излучению, придётся принимать специальные меры для учёта и компенсации его влияния.

Более практичным и дешёвым способом получения потоков нейтронов с разнообразными формами спектра представляется способ, использующий один источник нейтронов с замедлителями нейтронов из водородсодержащего вещества различной толщины. Но в любом случае необходимо каким-либо методом точно определять энергетические спектры получаемых нейтронных полей. Наиболее реальным путём представляется расчёт трансформации спектра нейтронов при прохождении через замедлители различной толщины с помощью современных моделирующих программ. Наиболее совершенным и полным на сегодняшний день является программный пакет GEANT4. Однако, и на этом пути видится ряд ещё нерешённых проблем.

1. Сами образцовые радиоизотопные источники не аттестуются по энергетическому спектру. Результаты измерений этих спектров, проведенные в разных лабораториях с помощью активационного анализа, многошаровых спектрометров Боннера и однокристальных спектрометров на протонах отдачи, дают весьма отличающиеся результаты. Чтобы вырваться из порочного круга, когда спектр образцового источника, используемого для создания опорных нейтронных полей, предназначенных для метрологической аттестации нейтронных спектрометров, определяется этими же спектрометрами, необходимо использовать источник, спектр которого может быть определён чисто расчётным путём. Наилучшим образом для этого подходит источник спонтанного деления на основе изотопа 252Cf . Поскольку этот изотоп синтезируется искусственным путём в исследовательских ядерных реакторов, он может быть изготовлен высокочистым по изотопному составу, а т.к. он обладает исключительно высоким удельным выходом нейтронов – 109 нейтр/с на 1 мг, это позволяет создавать в буквальном смысле точечные источники, в которых можно пренебречь эффектом самоэкранирования. Кроме того, он имеет гладкую и простую форму спектра со средней энергией 1,9 МэВ и максимумом на уровне  Емакс  ~ 0,7 МэВ и практически линейным спадом при повышении энергии относительно Емакс. Всё это облегчает точный расчёт его энергетического спектра. Сопутствующее гамма-излучение при этом также невелико и составляет около 3 гамма-квантов на 1 испущенный нейтрон, а период полураспада (82 года) достаточно велик, чтобы обеспечивать высокую стабильность его активности.

2. При точечной геометрии источника нейтроны равновероятно излучаются во все стороны. При этом детектора будут достигать не только нейтроны, вылетевшие непосредственно из источника, но и нейтроны рассеянные от стен, пола и потолка испытательной лаборатории и размещённых в ней других объектов, доля которых в общем потоке, достигающем детектора будет зависеть от геометрии и размеров помещения и мест расположения в нём источника и детектора. При этом энергия этих рассеянных нейтронов будет зависеть от материалов стен помещения и отличаться от энергии соответствующих нейтронов, излучённых источником. Если же между источником и детектором поместить замедлитель нейтронов, то большинство попавших в него нейтронов будет рассеиваться в окружающее пространство или поглощаться в самом замедлителе, что приведёт к уменьшению потока, достигающего детектор. Причём какая-то часть рассеянных в замедлителе нейтронов, вылетевших за его пределы, будет также достигать детектора, отразившись от стен помещения и окружающих предметов и испытав при этом дополнительное замедление. Точно учесть все эти факторы в расчётах практически невозможно. Поэтому  необходимо, во-первых, экранировать источник, создав коллимированный однонаправленный поток нейтронов в направлении детектора. Во-вторых, экранировать детектор от нейтронов, рассеянных в замедлителе, устанавливаемом между источником и детектором, которые, отражаясь от стен, пола и потолка помещения также могут достигать детектора. В этом случае влиянием выше названных трудно учитываемых в расчётах факторов можно будет пренебречь.

Реализация этого пути требует проведения кропотливых модельных расчётов и разработки методик проведения экспериментальной проверки этих расчётов хотя бы в каких-то реперных точках.   

 

Список литературы:

1. Дрейзин В.Э. Нейтронная спектрометрия: концепция построения нейтронного спектрометра реального времени / В. Э. Дрейзин // АНРИ. №4 (63), 2010. С. 13-19.

2. Брегадзе Ю. И. Прикладная метрология ионизирующих излучений / Ю. И. Брегадзе, Э. К. Степанов, В. П. Ярына. М.: Энергоатомиздат, 1990. 264 с.

3.   Thomas D. J., Alevra A. V. Bonner sphere spectrometers – a critical review // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. A 476, 2002. P. 12-20.

4.   Wiegel B., Agosteo S., Bedogni R. et al. Intercomparison of radiation protection devices in a high-energy stray neutron field, Part II: Bonner sphere spectrometry // Radiation Measurements, № 44, 2009. P. 660-672. 

5.   Matske M. Propagation of uncertainties in unfolding procedures // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. A476, 2002. P. 230-241.

6.   ГОСТ 8.355-79 Радиометры нейтронов. Методы и средства поверки.

7.   Дозовая нагрузка на человека в полях гамма-нейтронного излучения / В. Л. Гозенбук, И. Б. Кеирим-Маркус, А. К. Савинский, Е. И. Чернов. М.: Атомиздат,1978. 168 с.

 

METROLOGICAL ASSURANCE OF NEUTRON SPECTROMETERS

V. E. Dreyzin, professor, d.t.s.

I. V. Polischuk, the post-graduate student,

D. I. Logvinov, the post-graduate student,

Southwestern State University,

Kursk, Russia

Carried out in [1] analyzes of the current state of the neutron emission spectrometry showed that in the industrial world there is no neutron emission spectrometer real-time and there was offered the concept of constructing such a spectrometer based on the joint processing of information from multiple detectors with different spectral characteristics using pre-trained artificial neural network. One of the major problems hindering the implementation of this concept is the poor state of metrological assurance of neutron spectrometry. Discuss ways to overcome this problem addressed in this article.

Keywords: metrology, neutron spectrometry.