Д.ф.м.н. Рандошкин В.В.

Институт общей физики им. А.М.Прохорова Российской академии наук, Россия

Об осцилляциях в спектре оптического поглощения церий-содержащих эпитаксиальных пленок гадолиний-галлиевого граната, выращенных из раствора-расплава на основе Bi₂O₃ – B₂O₃

Фундаментальной особенностью метода жидкофазной эпитаксии (ЖФЭ) из переохлажденного раствора-расплава, использующегося, в частности, для выращивания изоморфных монокристаллических пленок на подложках со структурой граната, является формирование переходных поверхностных слоев, отличающихся по химическому составу и физическим параметрам от основного объема пленки [1-3]. Церий-содержащие эпитаксиальные пленки представляют интерес для быстродействующих сцинтилляторов и визуализаторов излучения рентгеновского диапазона [4.5].

Недостатком эпитаксиальных пленок, выращенных методом ЖФЭ, в частности, на подложках [6], является вхождение в их состав примесных ионов из растворителя и материала тигля. При использовании растворов-расплавов на основе Bi₂O₃ – B₂O₃ из растворителя входят ионы Bi³⁺ [6,7], а из материала тигля - ионы Pt³⁺ [8,9].

Работа [10] (см. также работу [11]) посвящена росту эпитаксиальных пленок (Bi,Ce,Gd)₃Ga₅O₁₂ на подложках Gd₃Ga₅O₁₂ (GGG) с ориентацией (111) из раствора-расплава на основе Bi₂O₃-B₂O₃ и исследованию их спектрально-люминесцентных свойств. На рис. 1 показаны полученные в работе [10] спектры оптического поглощения указанных пленок. Не обсуждая других особенностей приведенных спектров поглощения, обратим внимание на осцилляции на кривых 3-5 отсутствующие на кривых 1-2. Природа этих осцилляций в работе [10] не обсуждается.

Рис. 1. Спектры оптического поглощения a(l) эпитаксиальных пленок, выращенных при разном переохлаждении раствора-расплава DТ, К: 1 – 26; 2 – 45; 3 – 67; 4 – 85; 5 – 107 [10].

Целю настоящей работы является показать, что эти осцилляции могут быть следствием интерференционного эффекта, ставшего основой рутинного метода измерения толщины эпитаксиальных пленок феррит-гранатов [11,12]. В монокристаллических пленках феррит-гранатов (МПФГ) условия для проявления интерференционного эффекта существуют всегда, поскольку показатели преломления магнитной пленки и немагнитной подложки достаточно сильно различаются. В эпитаксиальных пленках гадолиний-галлиевого граната, выращенных на подложках GGG, условия для отражения света и, как следствие, проявления интерференционного эффекта могут создаться вследствие наличия переходного поверхностного слоя пленка/подложка, в котором показатель преломления достаточно сильно отличаться от его значения в основном объеме пленки.

Влияние церия на показатель преломления гранатов не изучено, но его содержание в исследуемых пленках было незначительно. Содержание Ce в исследуемых пленках составляло ~0.01 – 0.02 атома на формульную единицу граната (ф.е.) при содержании Bi не более 0.20 ф.е. [10]). Для МПФГ известно, что введение в их состав Bi повышает показатель преломления n [2.12]. Можно ожидать, что наличие Bi в переходном поверхностном слое пленка/подложка исследуемых пленок в ином содержании, чем в основном объеме пленки, создаются условия для отражения света и появления осцилляций в спектрах оптического поглощения (кривые 1-3).

Интерференционная картина создается светом, отраженным от свободной поверхности пленки и границы раздела пленка/подложка [14-16]. Меняя с помощью монохроматора длину волны λ падающего света, контролируют движение следующих друг за другом интерференционных полос, проходящих через фиксированную точку на пленке. Толщину пленки вычисляют как:

h = (N/2)[n₁/λ₁ – n₂ /λ₂]^-1, (1)

где N – число полос, прошедших через данную точку в интервале длин волн от λ₁ до λ₂, n_i – показатель преломления на длине волны λ_i. Дисперсионные кривые n(λ) для ряда магнитных и немагнитных гранатов измерены в работах [17-20]. При измерении спектров оптического поглощения числу полос N соответствует числу осцилляций в интервале длин волн от λ₁ до λ₂ (рис. 1, кривые 1-3).

При проверке интерференционной природы осцилляций (рис. 1, кривые 1-3) пренебрегали дисперсией и полагали n = 1. 96 в исследованном диапазоне длин волн для GGG [18]. Заметим, что наличие биений на кривые 1-3 может быть связано с различием толщин пленок, выращенных на двух сторонах подложки [15].

Измеренные N_exp и рассчитанные N_cal с помощью соотношения (1) значения числа полос (числа осцилляций в спектре оптического поглощения) приведены в табл. 1. Заметим, что значения N_cal округляли до целого числа. Несовпадение измеренных N_exp и рассчитанных N_cal значений позволяет заключить, что только отражение света от слоя пленка/подложка не может быть причиной появления осцилляций (рис. 1, кривые 1-3).

Таблица 1.

К интерференционному эффекту в исследованных эпитаксиальных пленках гранатов, выращенных на подложках GGG

Образец	2h, μm	λ1, μm	λ2, μm	Nexp	Ncal	δl, μm
1.	30	0.56	0.67	11	5	9.3
1.	30	0.71	0.83	10	3	6.1
2.	25	0.61	0.86	26	6	9.3
3.	21	0.61	0.82	16	4	8,8

Для ЖФЭ Bi-содержащих МПФГ характерен механизм слоистого роста пленок [21], который нельзя исключить и при выращивании эпитаксиальных пленок гадолиний-галлиевого граната из раствора-расплава на основе Bi₂O₃ – B₂O₃. Не исключено, что показатели преломления слоев отличаются, что должно приводить к возникновению интерференционного эффекта при прохождении света через пленку.

В табл. 1 приведены рассчитанные с помощью соотношения (1) значения толщины слоев δ_l. Заметим, что для образца № 1 осцилляции в диапазонах длин волн 0.56 – 0.67 μm и 0.71 – 0.83 μm могут быть связаны только с разными слоями в эпитаксиальной пленке.

Таким образом, можно сделать вывод, что в немагнитных практически гомоэпитаксиальных пленках, выращенных на подложках GGG, интерференционный эффект при прохождении света через пленку может быть связан со слоистостью выращенных пленок.

Литература

1. Владимир Рандошкин. Динамика однохиральных доменных стенок. Lambert Academic Publishing, 2011, 400 c.

2. Рандошкин В.В., Червоненкис А.Я. Прикладная магнитооптика. М.: Энергоатомиздат. 1990. 320 с.

3 Рандошкин В.В. Переходные поверхностные слои в эпитаксиальных пленках феррит-гранатов, выращенных из разных растворов-расплавов. Materialy VIII Mezinarodny vȇdescko-prakticka conference “Aktualni vimozenosti vedy - 2012”, 27 cerрna – 05 cervencu 2012 rocu. Dil 20, Praha, 2012, c. 9-11.

4. Robertson J.M., van Toоl M.W. Cathodoluminescent garnet layers. Thin Solid Films, 1984, vol. 114, р. 221-240.

5. Nikl M. Scintillation detectors for x-rays. Meas. Sci. Technol., 2006, vol.17, р. R37-R54.

6. Наталья Васильева. Оптические свойства примесных ионов в гранатовых пленках. Жидкофазная эпитаксия, поглощение примесных ионов, люминесценция гранатовых пленок. Lambert Academic Publishing, 2011, 156 с.7.

7. Рандошкин В.В., Васильева Н.В., Васильев А.В., Плотниченко В.Г., Пырков Ю.Н., Салецкий А.М., Сташун К.В., Сысоев Н.Н. Влияние примесного иона висмута на оптическое поглощение эпитаксиальных пленок Gd₃Ga₅O₁₂(Bi). Неорганические материалы, 2004, т. 40, № 1, с. 1-5.

8. Васильева Н.В., Рандошкин В.В., Плотниченко В.Г. Пырков Ю.Н., Колташев В.В., Галстян А.М., Сысоев Н.Н.. Эпитаксиальные пленки (Bi,Gd)₃(Ga,Pt)₂Ga₃O₁₂, выращенные методом жидкофазной эпитаксии. Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2008, № 1, с. 54-57.

9. В. В. Рандошкин. Примесные ионы в монокристаллических пленках феррит-гранатов, выращиваемых методом жидкофазной эпитаксии. Материали за VIII Международна научна практична конференция «Новини на научния прогресс - 2012», 17 – 25 август 2012, том 10, София, 2012, с. 59-61.

10. Иван Рандошкин. Спектрально-люминесцентные свойства эпитаксиальных пленок гадолиний-галлиевого граната, легированного церием, полученных методом жидкофазной эпитаксии. Lambert Academic Publishing, 2011, 56 с.

11. Владимир Рандошкин. Взаимодействие излучения с эпитаксиальными пленками гадолиний-галлиевого граната. Спектры поглощения, отражения и люминесценции. Lambert Academic Publishing. 2012, 196 с.

12. Рандошкин В.В., Старостин Ю.В. Методы измерения параметров материалов-носителей цилиндрических магнитных доменов. Радиоэлектроника за рубежом. НИИЭИР, 1982, № 18, с. 1-57.

13. А. М. Балбашов, Ф. В. Лисовский, В. К. Раев и др. Элементы и устройства на цилиндрических магнитных доменах: Справочник. Под ред. Н. Н. Евтихиева и Б. Н. Наумова. Москва, Радио и связь, 1987, 488 с.

14. D. C. Fowlis, J. A. Copeland. Rapid method for determining of the magnetization and intrinsic length of magnetic bubble domain materials. AIР Conf. Proc., 1972, vol. 3, p. 240-243.

15. R. D. Pierce Magnetic characterization of bubble garnet films in LPE growth facility J. Cryst. Growth. 1974, vol. 27, p. 299-305.

16. Р. В. Телеснин, В. Н. Дудоров, Ю. А. Дурасова, С. М. Зимачева, В. В. Рандошкин, И. И. Тимохин. Измерение толщины пленок ферритов-гранатов с помощью монохроматора УМ-2 и интерференционной приставки. ПТЭ, 1976. № 9. с. 179-180.

17. T. Nakagawa, N. Kono, K. Asama. Improved optical interference technique for the measurements of refractive index and thickness of submicron garnets films. IEEE Trans. Magn., 1977, vol. MAG-11, N 5, p. 1397-1399.

18. Wemple S.H., Tabor W.J. Refractive index behavior in garnets. J. Appl. Phys., 1973, vol. 44, p. 1395-1397.

19. B. C. McCollum, W. R. Bekebrede, M. Kestigian, A. B. Smith. Refractive index measurements on magnetic garnet films. Appl. Phys. Lett. 1973, vol. 23, N 12, p. 702-703.

20. V. Doorman, J. -P. Krumme, C. -P. Klages, M. Erman. Measurement of the refractive index and optical absorption spectra of epitaxail bismuth substituted iron garnet films at uv to near ir wavelegths. Appl. Phys. A, 1984, vol. 34, p. 223-230.

21. А. Т. Морченко, Р. В. Телеснин. Расслоение доменной структуры в пленочных монокристаллах ферритов-гранатов. Кристаллография. 1979, т. 24. № 4, с. 854-855.