А.В. Долганов (ВКГТУ им. Д. Серикбаева, г.Усть-Каменогорск, докторант PhD), Ю.Г. Русин (АО УМЗ), Ж.В. Еремеева
(МИСиС, г.Москва, д.т.н., доцент)
ИССЛЕДОВАНИЕ
ВЛИЯНИЯ МИКРОЛЕГИРОВАНИЯ НА СПЕКАЕМОСТЬ ПОРОШКОВ ДИОКСИДА УРАНА И
УСОВЕРШЕНСТВОВАНИЕ НА ЭТОЙ ОСНОВЕ ТЕХНОЛОГИИ ПОЛУЧЕНИЯ ТОПЛИВНЫХ ТАБЛЕТОК
Неуклонный рост производства и все
возрастающих потребностей общества неизбежно приводит к вовлечению в сферу
использования все большего количества энергоресурсов. Основным источником
энергии в настоящее время является органическое топливо: каменный уголь, нефть,
горючий газ. Однако запасы указанных источников энергии ограничены, и всё
большее число развитых стран начинают зависеть от импорта энергоресурсов.
Решение этой проблемы заключается в изыскании и освоении новых
высокоэффективных методов получения электроэнергии за счет использования других
источников энергии. Таким источником является атомная энергия.
Основу атомной энергетики составляют
атомные электростанции (АЭС). В настоящее время в мире 439 АЭС обеспечивают
производство 16 % электроэнергии, потребляемой
преимущественно в промышленно развитых странах. Особенностями
современного состояния мировой ядерной энергетики являются стабилизация
производства электроэнергии на АЭС и постоянное потребление урана.
В настоящее время наблюдается
ужесточение требований, предъявляемых к конструкциям ядерных энергетических
установок, конструкциям твэлов и качеству ядерного
топлива. Потребителями топлива был определен ряд перспективных требований как к
качеству топливных таблеток, важнейшими из которых следует считать требования к
размеру зерна, к термической стабильности
и величине объемной доли открытых пор в таблетках, так и к характеристикам исходных порошков диоксида
урана, из которых они производятся.
На сегодняшний день производство
таблетированного топлива является очень энергоемким процессом, что
соответственно влияет на повышение цены на атомную энергию. Целесообразно
проводить работы по снижению себестоимости топливных таблеток.
Целью
данной работы является изучение влияния микролегирования на спекаемость
порошков диоксида урана и усовершенствование на этой основе технологии
получения топливных таблеток.
1
Методика проведения исследований
Для
проведения исследования был использован промышленный нелегированный алюминием
порошок UO2, в
качестве легирующей добавки для исследований был взят порошок Al(OH)3 промышленного изготовления и порошок
полученный в лабораторных условиях путем осаждения из раствора нитрата алюминия
раствором NH3. Раствор цехового нитрата алюминия и HNO3, подогретый на водяной бане,
нейтрализовали цеховым раствором аммиака, до выпадения осадка. Полученный
осадок будет распульповываться в дистиллированной
воде. Для сравнительной оценки влияния различных добавок также будет взят
порошок Al2O3 промышленного изготовления. Легирующие
добавки будут использоваться в двух классах дисперсности -0,315 мм и -0,071 мм,
в количествах 0,003%, 0,01% и 0,1% по массе, для определения оптимальной
крупности и количества вводимой добавки.
С целью разрушения агрегативного
состояния исходного порошка проводилась
предварительная механическая обработка порошка UO2
(порционная
загрузка составляла
Следующей технологической операцией
являлось смешение измельченного порошка с сухим связующим StZn. С целью равномерного распределения StZn по всему объему порошка смешение
проводилось в смесителе «Турбула» в течение 20 минут.
Порционная загрузка составляла
Далее проводили смешение смеси (UO2 с 0,2 % масс. StZn) с расчетным количеством добавок.
Смешение так же проводилось в смесителе «Турбула» в
течение 20 минут для равномерного распределения легирующих добавок по всему
объему порошка UO2. Порционная
загрузка составила
Из полученных пресс
порошков (дисперсность легирующих добавок -0,315 мм) были отформованы прессовки
с плотностью 5,40±0,02
г/см3. . Формование прессовок проводилось при давлении 30 кН методом
двухстороннего сухого прессования на разборной матрице с использованием смазки
матриц на прессе ИП-100-0.
Спекание прессовок проводили в печи СШВЭ по следующему режиму: скорость подъема
температуры – 100 ºС/ч, выдержка при температуре 1750±15 ºС в течение 8 ч, скорость снижения
температуры – 250 ºС/ч.
Полученные таблетки керамического
топлива были прошлифованы и разбракованы по внешнему виду.
2 Результаты исследований
Для оценки влияния легирующих добавок на
характеристики спеченных таблеток был проведен анализ плотности и анализ
микроструктуры полученных таблеток.
Рисунок 1. Влияние легирующих добавок на плотность спеченных
таблеток
Анализ
показал, что в
ходе спекания, которое является одним из наиболее важных процессов в технологии
изготовления топливных таблеток, легирующие добавки оказали влияние на
плотность спеченных таблеток за счет того, что добавки алюминия в процессе
спекания распределяются по границам зерен в виде тонкой прослойки, что
позволяет активировать процесс жидкофазного спекания. По данным анализа
отчетливо видно что добавление любой из добавок в количестве 0,003% является
малым количеством для активирования процесса массопереноса, а введение добавок
в количестве 0,1% по масс. блокирует процесс активации жидкофазного спекания.
Таким образом, введение добавок в количестве 0,01% является оптимальным. По данным анализа можно сделать вывод, что
количество легирующих добавок оказывает значимое влияние на плотность спеченных
таблеток, так как погрешность при измерении плотности составляет 0,007-0,009
г/см3.
Так же по
результатам проведенного анализа можно оценить
зависимость среднего размера зерна от количества легирующих добавок, и
графически представить изменение среднего размера зерна спеченных таблеток в
зависимости от количества легирующих добавок.
Рисунок 2.
Зависимость среднего размера зерна от количества добавок
Количественный
анализ показал существенную зависимость размера зерна от количества легирующих
добавок. Увеличение
размера зерна происходит за счет уменьшения размера пор и средней доли пор.
Таким образом, введение алюминия позволяет увеличить размер зерна, что является
положительным фактором в изготовлении топливных таблеток.
3 Выводы
Таким образом, по результатам
проведенных исследований можно сделать следующие выводы:
1) влияние легирующих добавок на
плотность не монотонно и приводит к изменению показателей плотности в
зависимости от количества и вида добавки. По результатам проведенных исследований
оптимальным количеством вводимой добавки является 0,01 % по масс. Введение Al2O3, Al(OH)3
промышленного изготовления в количестве 0,01 % по масс. привело к увеличению
плотности на 0,06 г/см3;
2) добавление легирующих добавок
оказывает прямо пропорциональное влияние на средний размер зерна. Добавки Al2O3, Al(OH)3
промышленного и лабораторного
изготовления в количестве 0,01 % привели к увеличению размера зерна на 1 мкм,
2.5 мкм и 1 мкм соответственно. Введение этих же добавок в количестве 0,1 % так
же привело к увеличению среднего размера зерна на 3 мкм, 6 мкм и 3 мкм;
3) применение
Al(OH)3
для «сухого»
легирования порошков UO2 может позволить уменьшать продолжительность спекания в
технологическом процессе изготовления топливных таблеток, за счет того, что
добавление частиц алюминия позволяет активировать процессы жидкофазного
спекания, при одновременном увеличении размера зерна и улучшению показателей
термической стабильности по сравнению с нелегированным материалом.
ЛИТЕРАТУРА
1 Браверман
Б.Ш. Технология получения порошков двуокиси урана.
2
Кошелев Ф.П. Технологии ЯТЦ и экология, Томск, 2008.