Студент Мукашева Д.С., д.х.н., профессор Еркасов Р.Ш., к.х.н., доцент Байсалова Г.Ж.

Евразийский национальный университет им.Л.Н.Гумилева

Синтез и физико-химическая характеристика координационных соединений галогенидов кобальта с протонированным карбамидом.

     Проблема синтеза и изучение строения, свойств новых соединений является одной из актуальных задач химии и химической технологии. При этом немаловажная роль принадлежит химии координационных соединений с органическими лигандами, в том числе с карбамидом, который обладает р, π – сопряженной системой имеющей неподелённую пару электронов азота делокализованную на π-связи карбонильной группы С=О. С точки зрения электронных представлений свободная пара электронов азота сдвинута к углероду, а электроны, образующие связь С=О, к кислороду. Этот эффект приводит к тому, что связь С(О)N до некоторой степени имеет свойства двойной связи ( кратность связи в амидах =1,5) [1]. Это определяет интерес к карбамиду в качестве лиганда с теоретической точки зрения. Кроме этого амиды, являясь биологически активными соединениями, играют важную роль в механизме протекания многих химических реакций в растворах, а также в проведении целенаправленного синтеза [2]. Исследование процессов и продуктов взаимодействия трёх важных классов химических соединений: амидов, неорганических кислот, солей dметаллов является весьма актуальным, так как связано с возможностью получения нового класса координационных соединений, играющих важную роль в различных биохимических процессах, перспективных в качестве аналитических реагентов, исходных продуктов в химической промышленности.

     При изучении растворимости в системах галогенид кобальта-карбамид-кислота-вода при 25º были установлены концентрационные границы образования новых соединений галогенидов кобальта с протонированным карбамидом. Исходя из полученных изотерм растворимости разработаны методики   синтеза ряда координационных соединений,  а также определены для них некоторые физико-химические свойства. Химический анализ синтезированных соединений проводили по ранее описанным методикам [3].

     Плотность полученных соединений измеряют в стеклянных пикнометрах объемом 10 мл по методике . Индифферентной жидкостью служил толуол. Для каждого соединения проводили 34 измерения. Температуру плавления соединений определяли в блоке Кофлера капиллярным методом.

Экспериментальная часть

     CoCl2.2CO(NH2).HCl. В 10 мл концентрированной 34%-ной (d=1169 кг/м3) хлороводородной кислоты при 30-35°С растворяли небольшими порциями при постоянном перемешивании смесь содержащую 13,7 г (0,228 моль) карбамида и 12,3 г (0,095 моль) хлорида кобальта. При стоянии через сутки из раствора выделили 23,8 г (0,083 моль) светло-розовых кристаллов соединения, что соответствует 87,4% выходу  соединения от теоретического.

     Химическим анализом найдено, % : CoCl2 - 45,05; CO(NH2)2 - 41,39; HCl – 12,37. Для соединения состава CoCl2.2CO(NH2).HCl вычислено, % : CoCl2 – 45,38; CO(NH2)2 –41,88; HCl – 12,74.

     Плотность и температура плавления соединения равны соответственно: 3210 кг/см3 и 164оС.

     CoCl2.4CO(NH2).HCl. В 10 мл концентрированной 20%-ной (d=1068 кг/м3) хлороводородной кислоты при 30-35°С растворяли небольшими порциями смесь содержащую 15,9 г (0,265 моль) карбамида и 9,7 г (0,060 моль) хлорида кобальта. Через сутки из раствора выделили 21,1 г (0,052 моль) светло-розовых кристаллов соединения. Его выход составил 86,7% от теоретически возможного.

     Химическим анализом найдено, % : CoCl2 – 31,31; CO(NH2)2 – 58,70;  HCl – 8,44. Для соединения состава CoCl2.2CO(NH2).HCl вычислено, % : CoCl2 –31,98; CO(NH2)2 –59,04; HCl – 8,98.

     Плотность и температура плавления соединения равны соответственно: 2235 кг/см3 и 140оС.

     CoBr2.4CO(NH2)2.HBr. В 10 мл концентрированной 40%-ной (d=1377 кг/м3) бромоводородной кислоты при 30-35°С при непрерывном перемешивании растворяли смесь содержащую 13,2 г (0,220 моль) карбамида и 10,8 г (0,049 моль) бромида  кобальта. При стоянии через сутки из раствора выделили 21,2 г (0,043 моль) розовых кристаллов соединения, что соответствует 84,3% выходу от теоретического.

     Химическим анализом найдено, %: CoBr2 –37,35; CO(NH2)2 –48,70; HBr  12,59. Для соединения состава CoBr2.4CO(NH2)2.HBr вычислено,%: CoBr2 –37,91; CO(NH2)2  49,18; HBr–12,91.

     Плотность и температура плавления соединения равны соответственно: 2345 кг/см3 и 190оС.

     CoBr2.2CO(NH2)2.HBr. В 10 мл концентрированной 55%-ной (d=1595 кг/м3) бромоводородной кислоты при 30-35°С при постоянном перемешивании растворяли небольшими порциями смесь содержащую 15,9 г (0,265 моль) карбамида и 13,5 г (0,073 моль) бромида кобальта. Через сутки из раствора выделили 26,0 г (0,061 моль) светло-розовых кристаллов соединения. Его выход составляет 83,6% от теоретически возможного.

     Химическим анализом найдено, %: CoBr2–42,72; CO(NH2)2–41,66;  HBr  14,25. Для соединения состава CoBr2.4CO(NH2)2.HBr вычислено,%: CoBr2 –43,22; CO(NH2)2 –42,06; HBr  14,72.

     Плотность и температура плавления соединения равны соответственно: 2870 кг/см3 и 220оС.

Литература:

1. Чалллис Б.С. ,Чаллис Д.А. Амиды и родственные соединения. – М.: Химия. –1965. –Т.2. 442 с.

 2. Еркасов Р.Ш. Координационные соединения солей металлов с протонированным карбамидом. – Кокшетау, 2016. – 394 с.

3. Абдуллина Г.Б., Еркасов Р.Ш., Рыскалиева Р.Г., Оразбаева  Р.С. Растворимость в системе CoBr2 – CO(NH2)2 HBr H2O при 25°С //Вестник ПГУ, Химико-биологическая.-2008, №1.– С.18-27